近日,中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家实验室博士陈伟、崔萍与同行合作,在二维材料受限催化理论研究方面取得新进展,预言石墨烯覆盖下镍表面可成为理想产氢平台。该研究成果发表在9月2日出版的《纳米快报》(NanoLetters必威官网,)上。共同第一作者为中国科大2016届本科毕业生周逸浓和量子信息与量子科技前沿协同创新中心墨子博士后陈伟。

复旦大学6月26日发布,该校材料科学系吴仁兵、方方教授团队在高效非贵金属析氢电催化剂方面获新进展,相关研究成果近日发表于国际期刊《先进材料》。

近年来,中科院大连化学物理研究所包信和研究团队提出了受限催化的概念。在此基础上,中国科大研究团队进一步提出了临界催化的概念,即选取本身已经具有一定催化活性的廉价金属材料,通过二维材料的修饰引入受限催化,从而大幅加快氢生成的速率。通过第一性原理计算,该团队发现当氢原子位于石墨烯和不同金属的界面时,其吸附能比在没有石墨烯覆盖的金属上都有一定程度的减弱。特别突出的是,金属镍面的吸附能因为石墨烯的覆盖,其相应的析氢能力被调控到火山型曲线的峰值附近,成为具有高催化活性的催化剂材料。同时,计算表明氢在界面处的扩散速率仍非常快,这一性质也确保生成物的快速收集。该研究工作为清洁能源氢气的廉价制备以及其它一些工业上重要的化学反应提供了新思路。

氢能原料丰富、燃烧值高、零污染,被科学家和大众寄予厚望。要想发展氢能技术,不可或缺的一步就是把水通过电化学反应转换成氢气,这就是析氢反应。但析氢反应所需过电位较高,需要加入催化剂降低过电位,提高反应速率。目前,贵金属铂是表现最为优异的催化剂,但是很难进入规模化应用。而过渡族金属元素如铁、钴、镍,催化效果与铂相比还有很大差距,这一类催化剂的效果并没有令人满意。

上述研究得到了基金委、中科院、科技部和教育部的资助。

该研究团队突破了现有利用过渡金属纳米材料发展高活性析氢反应电催化剂的瓶颈,创造性地制备出零维钴纳米粒子、一维氮掺杂碳纳米管和二维石墨烯耦合而成的分级复合结构体系,以解决过渡金属如铁、钴、镍纳米颗粒对氢原子的吸附较强而不容易脱附、颗粒易团聚、比表面积低、在电解液的操作环境下不稳定等问题,取得了催化活性和稳定性与贵金属铂相接近的研究成果。

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该体系具备高导电率、丰富的孔隙率、钴纳米颗粒高分散性及充分暴露的活性位点,使其作为析氢反应电催化剂时,在酸、碱电解液中的析氢催化活性已接近贵金属铂基催化剂。

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专家表示,析氢反应电催化剂研究的突破,既对电解水制氢技术的优化产生了重要推动,也为低成本条件下规模提取更高纯度的氢气提供了可能性。新成果将为更多科学研究提供一个用廉价元素替代昂贵元素的方向,也将对清洁能源产业特别是氢能利用领域产生较为深远的影响。

石墨烯加强镍表面催化析氢反应示意图;范德瓦耳斯力修正的不同金属表面的析氢催化活性的火山型曲线;理论预言的石墨烯覆盖后不同金属表面的析氢催化活性的火山型曲线。

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